Pre raspada Bitlsa Harison je već snimio i izdao dva solo albuma: Wonderwall Music i Electronic Sound, na kojima su se uglavnom nalazile instrumentalne kompozicije. Wonderwall Music, muzika iz filma Wonderwall je kombinacija indijskih i zapadnih instrumenata, dok Electronic Sound predstavlja instrumentalni album komponovan na “Mog” sintisajzerima. Objavljen u novembru 1968, Wonderwall Music je Harisonov prvi solo album na kome su radili i indijski muzičari Aashish Khan i Shivkumar Sharma.
Decembra 1969. Harison nastupa na kratkoj turneji po Evropi sa američkom grupom “Delaney & Bonnie”. Tokom turneje su nastupali i Klepton, Bobi Vitlok, i bubnjar Džim Gordon i vođe benda Deleni i Boni Bramlet. Harison počinje da piše pesmu “My Sweet Lord” koja postaje njegov prvi singl u solo karijeri. Deleni Bramlet inspiriše Harisona da nauči da svira na slajd gitari, što je značajno uticalo na njegovu kasniju karijeru.
All Things Must Pass
Nakon godina u kojima je njegov doprinos kao tekstopisca, na albumima Bitlsima bio ograničavan, Harison objavljuje All Things Must Pass. Bio je to trostruki album sa dva diska njegovih pesama i jednim diskom njegove improvizovane svirke sa prijateljima. Hvaljen od mnogih kao njegovo najveće dostignuće, album zauzima vrhove top lista sa obe strane Atlantika.
LP je producirala njegov hit singlove My Sweet Lord i What Is Life. Album je rađen u koprodukciji Fila Spektora u čemu je korišćen njegov “Zvučni zid”, od muzičara su se tu našli Star, Klepton, Geri Rajt, Preston, Klaus Vorman, ceo bend “Delaney & Bonnie” kao i grupa “Bedfinger”. Ben Gerson iz Roling Stounsaopisao je ovaj ovaj album kao “muziku planinskih vrhova i nepreglednih horizonata”. Muzikolog Ijan Inglis dao je svoj utisao o naslovnoj numeri albuma za koju je napisao da ” priznaje prolaznost ljudskog postojanja…jednostavnog i dirljivog rastanka” sa Harisonovom bivšom grupom. 1971.
Bright Tunes je tužio Harisona zbog kršenja autorskih prava, ukazivajući na sličnost pesme “My Sweet Lord” sa pesmom Klifonsa “He's So Fine”. Džordž je tvrdio da pesma nije plagijat, ali je izgubio sudski spor 1976. uz zaključak sudije da je to učinio podsvesno.
2000. Apple Records ponovno objavljuje All Things Must Pass povodom tridesetogodišnjice njegovog izlaska, u čijoj promociji aktivno učestvuje i Harison tokom koje daje intervju u kome se osvrnuo na svoj rad: “To je nešta što mi je predstavljalo nastavak Bitlsa. To je bio način da izađem iz Bitlsa i odem svojim putem… to je bila jedna srećna prilika”.