Radiohead je počeo raditi na svojem sedmom albumu u veljači 2005. bez ugovora s diskografskom kućom. Kako bi “izašao iz zone udobnosti” odlučio je ne surađivati s Godrichem te je unajmio producenta Spikea Stenta. Suradnja sa Stentom nije bila uspješna i završila je u travnju 2006. godine. U rujnu 2005. godine Radiohead je snimio “I Want None of This”, klavirističku tužaljku, za novi album Help!: A Day in the Life dobrotvorne udruge War Child. Album se prodavao preko interneta, a “I Want None of This” najviše se preuzimala od svih skladbi iako nije bila objavljena kao singl. Krajem 2006., nakon što je s novim materijalom dovršio turneju u Europi i Sjevernoj Americi, sastav je ponovno unajmio Godricha i nastavio rad u Londonu, Oxfordu i seoskom Somersetu. Snimanje je bilo dovršeno u lipnju 2007. godine te su snimke bile masterirane sljedeći mjesec.
Radioheadov sedmi album, In Rainbows, bio je objavljen na internetskoj stranici skupine u listopadu 2007. u inačici za preuzimanje koju su kupci mogli platiti koliko su željeli, s time da su mogli platiti i 0 funti. Prekretnička pay-what-you-want objava, prva za veću grupu, pojavila se na naslovnicama diljem svijeta i započela raspravu o posljedicama koje će takva strategija imati na glazbenu industriju. Prema časopisu Mojo objava albuma je “revolucionirala način na koji veće skupine prodaju svoju glazbu”, a reakcija medija bila je “gotovo posve pozitivna”; Time je album nazvao “najvažnijim uratkom u nedavnoj povijesti glazbenog biznisa”. Međutim, tu su strategiju kritizirali neki glazbenici, kao što su Lily Allen i Kim Gordon, koji su smatrali da takav čin oslabljuje manje poznate izvođače.
In Rainbows na dan je objave bio preuzet oko 1,2 milijuna puta, ali Radioheadov menadžment nije objavio točan broj prodaja, izjavljujući da je takva distribucija trebala pojačati kasniju prodaju albuma u maloprodaji. Colin Greenwood objasnio je da je objava preko interneta bila način za izbjegavanje “reguliranih popisa za reprodukciju” i “oskudnih formata” radiostanica i TV-a kako bi obožavatelji širom svijeta zajedno mogli istovremeno iskusiti glazbu te kako bi se na vrijeme zaustavile neslužbene objave albuma preko interneta prije objave albuma u materijalnom obliku. O'Brien je komentirao da je strategija samostalne objave prodala manje albuma, ali je skupini zaradila više novca jer nije bilo posrednika. Posebna “discbox” inačica In Rainbowsa, koja je sadržavala nosač zvuka na gramofonskoj ploči, knjigu ilustracija i CD bonus pjesama, također se prodavala na Radioheadovoj stranici i dostavljala krajem 2007. godine.
In Rainbows u materijalnom je obliku u Ujedinjenom Kraljevstvu krajem prosinca 2007. godine objavio XL Recordings, a u SAD-u u siječnju 2008. godine TBD Records te se našao na prvom mjestu ljestvica u Ujedinjenom Kraljevstvu i SAD-u. Prodaja albuma u maloprodaji u SAD-u – nakon što je mjesecima bila legalno dostupna za besplatno preuzimanje – omogućila je Radioheadu najviši uspjeh na ljestvicama u toj državi od albuma Kid A. Postao je njegov peti album koji se našao na prvom mjestu britanskih ljestvica te je u godini dana bio prodan u više od tri milijuna primjeraka. Album je dobio podršku kritičara zbog pristupačnijeg zvuka i intimnijih tekstova pjesama. Bio je nominiran za nagradu Mercury i osvojio je nagradu Grammy za najbolji album alternativne glazbe 2009. godine. Produkcijski je tim osvojio Grammy za najbolje pakiranje posebne ograničene inačice, a Radiohead je po treći put bio nominiran za Grammy za album godine. Uz tri ostale nominacije koje je skupina dobila, Godricheva produkcija i glazbeni za “House of Cards” isto su bili nominirani za nagradu.Yorke i Jonny Greenwood izveli su pjesmu “15 Step” s University of Southern California Marching Bandom na dodjeli nagrada čiji je prijenos bio na televiziji.
Radiohead je objavio nekolicinu singlova s In Rainbowsa: “Jigsaw Falling into Place” u siječnju 2008. i “Nude”, koja je debitirala na 37. mjestu ljestvice Billboard Hot 100 i postala prva Radioheadova pjesma koja se našla na toj ljestvici od “High and Drya” iz 1995. te njegov prvi hit koji se našao u top 40 u SAD-u od “Creepa”. U srpnju je objavio digitalno snimljeni videospot za “House of Cards”. “House of Cards”, uz “Bodysnatchers”, također je bila objavljena kao singl na radiju. U rujnu je skupina najavila četvrti singl, “Reckoner”, i natjecanje u remiksanju slično onome koje je bilo organizirano za “Nude”. Radiohead je u travnju 2008. pokrenuo W.A.S.T.E. Central, društvenu mrežu za obožavatelje grupe. U svibnju je VH1 prikazao In Rainbows – From the Basement, posebnu epizodu glazbene televizijske emisije From the Basement u kojoj je Radiohead odsvirao pjesme s In Rainbowsa. Bila je objavljena na iTunesu u lipnju.
EMI je u lipnju 2008. godine objavio Radiohead: The Best Of, kompilaciju najvećih hitova skupine. Nastala je u Radioheadovoj odsutnosti te sadrži samo pjesme koje su bile snimljene dok je skupina imala ugovor s EMI-jem. Yorke je kritizirao objavu te izjavio: “To je bila propuštena prilika jer, da smo mi bili iza toga i htjeli to napraviti, možda bi to bilo i dobro.” EMI je u kolovozu 2008. ponovno objavio “posebne inačice” prethodnog Radioheadovog rada kao dio svojeg serijala “From the Capitol Vaults”. Radiohead je od sredine 2008. do početka 2009. bio na turneji u Sjevernoj Americi, Europi, Japanu i Južnoj Americi kako bi podržao In Rainbows te je bio glavni izvođač na festivalima Reading and Leeds Festivals u kolovozu 2009.
